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研究生: 梁軒
Hsuang - Liang
論文名稱: 反應性濺鍍釓掺雜之氧化鈰薄膜及材料性質分析
Reactive sputtering of gadolinium-doped ceria films and material properties analysis
指導教授: 李嘉平
Chia-Pyng Lee
口試委員: 李文鴻
none
王孟菊
Meng-Jiy Wang
林俊成
none
林順堂
none
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工程學院 - 化學工程系
Department of Chemical Engineering
論文出版年: 2007
畢業學年度: 95
語文別: 中文
論文頁數: 154
中文關鍵詞: 反應性濺鍍釓掺雜之氧化鈰固態電解質
外文關鍵詞: GDC, gadolinium-doped ceria
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本研究主旨在於利用反應性濺鍍沉積薄膜的方式來製作掺雜10%釓的氧化鈰做為SOFC的電解質材料以取代傳統的YSZ,目前並沒有太多的研究是關於使用反應性濺鍍沉積GDC薄膜,文獻中提到若在離子傳導率同為0.01S-cm-1時,YSZ的操作溫度需要超過700℃而GDC只需要500℃,所以GDC可以有效的降低SOFC的操作溫度。
在實驗中,我們固定沉積壓力改變氧氣的流量從0.5sccm到2.5sccm,並在不同的溫度下進行熱處理。藉由X光繞射(XRD)、掃描式電子顯微鏡(SEM)、化學分析電子能譜儀(ESCA)及原子力顯微鏡(AFM)來進行薄膜結構及形態的分析,藉由交流阻抗分析儀(AC impedance analyzer)來進行薄膜電性之量測。在實驗中發現若在氧氣流量及沉積壓力偏低時,容易會有Ce2O3等未飽和的氧化物生成,這樣的結構會增加GDC的電子傳導率會造成離子傳導率的下降,若經過大氣下退火的處理後從XRD和ESCA的結果發現,所有的未飽和的Ce皆轉變飽和的CeO2特別是在700℃時其晶格常數為5.42Å,此數值為掺雜10%Gd的氧化鈰標準的晶格常數。在電性量測方面發現,使用射頻功率200W、沉積壓力8.5mtorr、氬氣與氧氣流量分別為10和2sccm並經退火700℃時所得到的離子傳導率最佳,並發現使用反應性濺鍍所得到之GDC薄膜其離子傳導率皆比塊材YSZ高。


The deposition and characterization of 10﹪Gd doped ceria(GDC10) films on alumina substrate by reactive sputtering was studied because GDC exhibits an ionic conductivity which is 3-5 times higher than YSZ. The crystal structure, chemical composition, surface morphology and roughness of GDC films deposited with different gas flow ratios and annealing temperatures were investigated using XRD, ESCA, SEM and AFM. Finally, the resistance of GDC films were measured by AC impedance analyzer then the ionic conductivity would be calculated. The Ce2O3 structure existed at low oxygen flow rate , which cause the electronic conductivity to increase and the ionic conductivity to decrease. After the heat treatment, all the Ce2O3 structure became CeO2 structure. As a result of annealing at 700℃, the lattice constant would approach 5.42Å which was the standard value of 10﹪Gd doped ceria. The GDC films deposited with r.f. power=200W, total pressure=8.5 mtorr, Ar flow rate=10sccm, O2 flow rate=2 sccm had the highest ionic conductivity. The ionic conductivity of GDC films deposited by reactive sputtering was higher than bulk YSZ.

目 錄 中文摘要I 英文摘要II 誌謝III 目錄V 圖索引IX 表索引XX 第一章 緒論1 1-1簡介1 1-2研究動機與目的3 第二章 基本原理與文獻回顧4 2-1燃料電池簡介4 2-2燃料電池原理5 2-3固態氧化物燃料電池6 2-3.1固態氧化物燃料電池原理6 2-3.2固態氧化物燃料電池的優點8 2-4固態電解質簡介9 2-4.1電解質材料9 2-4.2 GDC電解質10 2-5 GDC的文獻回顧14 2-5.1 GDC固態氧化物燃料電池製造14 2-5.2 GDC電解質之研究 15 2-5.3以薄膜技術製備GDC固態電解質19 2-6反應性濺鍍製備氧化鋁薄膜的文獻回顧22 2-7真空濺鍍技術25 2-7.1濺鍍原理25 2-7.2磁控式濺鍍26 2-7.3反應性濺鍍28 2-8交流阻抗分析29 第三章 實驗程序與設備32 3-1 實驗材料與程序32 3-1.1實驗材料32 3-1.2實驗條件33 3-1.3銀電極之製作36 3-1.4 NiO-GDC陽極之製作37 3-2實驗設備與分析儀器38 3-2.1射頻磁控式濺鍍系統38 3-2.2高溫爐管氧化及退火系統39 3-2.3分析儀器39 第四章 結果與討論42 4-1 氧化鋁基材的製備與分析42 4-1.1氧化鋁基材的製備42 4-1.2氧化鋁基材的分析42 4-2不同氧氣流量下沉積GDC薄膜之研究47 4-2.1氧氣流量對於沉積速率的影響47 4-2.2不同氧氣流量下沉積GDC薄膜的材料性質分析51 4-2.3不同總壓下沉積GDC薄膜的研究63 4-3不同退火溫度下GDC薄膜的性質研究65 4-3.1 X光繞射分析66 4-3.2掃瞄式電子顯微鏡分析83 4-3.3 X光光電子能譜分析95 4-3.4原子力顯微鏡分析107 4-4 GDC薄膜的電性量測111 4-4.1交流阻抗量測111 4-4.2離子傳導率分析118 4-5固態電解質/陽極之半電池結構製作127 第五章 結論130 參考文獻132

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