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研究生: 王碧婷
Pi-ting Wang
論文名稱: 合成含三氟甲基之磺酸化聚苯醚共聚物質子交換膜材料之性質研究
Synthesis and Characterization of Sulfonated Poly(arylene ether) Coplymers Containing Trifluoromethyl Groups on the Pendants for Proton Exchange Membrane Materials
指導教授: 陳燿騰
Yaw-Terng Chern
口試委員: 劉貴生
Guey-Sheng Liou
蕭勝輝
Sheng-Huei Hsiao
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工程學院 - 化學工程系
Department of Chemical Engineering
論文出版年: 2010
畢業學年度: 98
語文別: 中文
論文頁數: 85
中文關鍵詞: 燃料電池質子交換膜磺酸基
外文關鍵詞: fuel cell, proton exchange membranes, sulfonic acid
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本研究合成含磺酸基之聚苯醚(SPAEs),並將磺酸基導入在側鏈上,首先經由親核性取代聚合反應合成Poly(arylene ether)s (PAEs),以Chlorosulfonic acid為磺酸化試劑,直接將聚合物磺酸化,即可得到磺酸基位於側鏈上的SPAEs。
所合成的SPAEs,均可塗佈成具有韌性的薄膜,這些膜具有好的熱安定性與機械性質。其質子傳導度會隨著溫度增加而增加,在這研究所合成SPAEs,大部分它們的質子傳導度比Nafion 117高,在80℃,SPAE3系列 (IEC=1.73 mequiv./g)有最高的質子傳導度為338 mS/cm,約為Nafion 117 (188 mS/cm)兩倍,與同樣磺酸基都在側鏈上的類似結構比較,SPAEs系列具有相對低吸濕率、相對高質子傳導度的特性,其甲醇滲透率在1.32~5.93×10-7 cm2/s之間,都低於
Nafion 117 (16×10-7 cm2/s),因這些含側鏈型磺酸基的SPAEs具有高質子傳導度、低甲醇滲透率和合理穩定性,因此有潛力成為直接甲醇燃料電池的質子交換膜材料。


A series of side-chain-type sulfonated poly(arylene ether)s (SPAEs) were prepared by polycondensation via a nucleophilic substitution reaction followed by post-sulfonation.
Tough and flexible films of the coplymers with good thermal and mechanical stability were obtained by solvent cast process in N,N-dimethylacetamide (DMAc) solution. Proton conductivities of coplymers increased gradually with increase in temperature. Most of SPAEs exhibited higher proton conductivity than Nafion 117. The highest proton conductivity of 338 mS/cm was obtained for SPAE3 coplymers (IEC=1.73 mequiv/g) at 80℃ among the tested SPAEs, which is higher than that of Nafion 117 (188 mS/cm). The SPAEs membranes exhibited high proton conductivity and low water uptake. In addition, the membranes exhibited low methanol permeability in the range of 1.32~5.93×10-7 cm2/s, which are much lower than that of Nafion 117 (16×10-7 cm2/s). Thus, these SPAEs could be the promising materials as alternative to Nafion membrane for direct methanol fuel cells applications because of them with high proton conductivity, low methanol permeability, and reasonable long-term stability.

摘要 I Abstract II 目錄 III Figure 索引 VI Table 索引 IX 第一章 緒論 1 1.1 前言 1 1.2 燃料電池 3 1.2.1 燃料電池的運作原理 3 1.2.2 燃料電池的種類介紹 4 1.2.3 燃料電池的特點與應用 7 1.3 直接甲醇燃料電池介紹(DMFC) 9 1.4 文獻回顧 12 1.5 研究動機 21 1.6 研究內容 23 第二章 實驗 24 2.1 實驗藥品 24 2.2 側鏈型與主鏈型磺酸化聚苯醚共聚物實驗程序 27 2.2.1 單體合成 28 2.2.2 合成側鏈型磺酸化聚苯醚共聚物(SPAEs) 29 2.2.3 合成主鏈型磺酸化聚苯醚共聚物(MSPAEs) 32 2.3 聚合物之物性與化性分析 34 第三章 結果與討論 42 3.1 單體與SPAE的合成 42 3.2 固有黏度測試 42 3.3 溶解度測試 49 3.4 熱性質測試 50 3.5 離子交換能力(IEC)量測 54 3.6 吸濕率與膨潤度的測試 56 3.6.1 溫度對吸濕率的效應 56 3.6.2 溫度對膨潤度的效應 59 3.7 質子傳導度分析 61 3.7.1 溫度對質子傳導度的效應 62 3.7.2 吸濕率對質子傳導度的效應 65 3.7.3 IEC對相對質子傳導度的效應 70 3.7.4 濕度對質子傳導度的效應 71 3.8 甲醇滲透率量測與相對選擇率 73 3.9 水解安定性與氧化安定性測試 77 3.9.1 水解安定性量測 77 3.9.2 氧化安定性量測 77 3.10 機械強度測試 79 第四章 結論 80 參考文獻 82

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無法下載圖示 全文公開日期 2015/08/02 (校內網路)
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