低溫共燒Ba-Ti-O微波介電陶瓷與銅電極於還原氣氛下之相穩定性之研究

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研究生：	吳姵禛 Pei-Chen Wu
論文名稱：	低溫共燒Ba-Ti-O微波介電陶瓷與銅電極於還原氣氛下之相穩定性之研究 Phase Stability of Low Temperature Co-fired Ba-Ti-O Microwave Ceramics with Copper Electrodes in Reducing Atmosphere
指導教授：	周振嘉 Chen-Chia Chou
口試委員:	朱立文 Li-Wen Chu 郭東昊 Dong-Hau Kuo
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	工程學院 - 材料科學與工程系 Department of Materials Science and Engineering
論文出版年：	2008
畢業學年度：	96
語文別：	中文
論文頁數：	93
中文關鍵詞：	微波介電陶瓷、相轉變
外文關鍵詞：	microwave dielectric ceramics, phase transformat
相關次數：	點閱：279 下載：8
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本研究主要在探討玻璃助燒結劑添加對於Ba-Ti-O微波介電陶瓷於還原氣氛下之燒結行為機制與微觀結構；實驗中，玻璃助燒劑因成分配方不同，對整個材料系統之共燒行為有很明顯的影響，由電性分析與玻璃成份搭配可以得知，B2O3/SiO2的添加比例會影響散逸因子(Dissipator Factor, DF)、密度(Density g/cm3) 及介電常數(Dielectric Constant, k) 大小變化；ZnO的添加會造成絕緣電阻(Insulation Resistance, IR)值的提升，但對DF值則無明顯影響；BaO對DF值而言，無明顯影響，但與B2O3、SiO2之間的匹配會影響密度與介電常數。
當玻璃成份配方在B2O3 wt%添加量為23.1∼30.7wt%、SiO2 wt%添加量為19∼29.5 wt%、BaOwt%添加量為38.8∼57.5 wt% 此區塊內時，試片玻璃軟化點低，燒結緻密化佳，陶瓷體密度可提升至4.37g/cm3左右；經由掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察，由背像散射電子(BEI)中可發現含矽量少之陶瓷體內部有很多白點出現，此試片的x光繞射圖形經分析有二次相BaCuO2出現，經由(EPMA)成份分析證實共燒後之陶瓷體易造成銅的擴散，除了使試片顏色變黑外，容易導致主要組成BaTi4O9陶瓷體成分的轉變。
進一步，由X光繞射圖形分析可以得知，影響Ba-Ti-O主體陶瓷發生相變化的主因為ZnO/BaO比及BaCuO2，當B2O3/SiO2比例位在B2O3 wt%為23.1∼30.7wt%、SiO2 wt%為19∼29.5 wt%範圍內，可增加玻璃粉末與陶瓷粉體之間的接觸，此時若ZnO/BaO之莫耳比超過2則會形成Ba4Ti13O30，然而當ZnO/BaO之莫耳比小於0.75，則會形成將造成陶瓷體BaTi4O9轉變成BaTi6O13。

In this research, we report sintering behavior and microstructures of glass-added Ba-Ti-O microwave dielectric ceramics with copper paste in reducing atmosphere. X-ray diffractometry was employed to discriminate structural variation after Ba-Ti-O microwave dielectric materials were sintered, and scanning electron microscopy used to investigate microstructural characteristics in the materials.
Experimental results show different colors of disk with Cu-electrode and Ba-Ti-O microwave dielectric ceramics when the glass diffuse smoothly or slowly during sintering. X-ray results indicate that Cu reacted with Ba seriously to form complicated reaction phases, like BaCuO2, if BaCuO2 exhibt then the color of disk will transfer to dark. Also in x-ray reports, we can finds different Ba-Ti-O phases occur with various ratio of Ba/Ti. Ba4Ti13O30 formation when BaO/ZnO ratio is large then 2, in stead of the BaTi6O13 occur as the is BaO/ZnO ratio smaller than 0.75.
In microwave dielectric electric properties analysis, the experimental results show that ceramic density the electrical properties, like dissipation factor (DF), insulation resistance (IR) and dielectric constant. If density is high, then dissipation factor (DF) will be lower, insulation resistance (IR) will be higer and dielectric constant will be higher too.

中文摘要	I
英文摘要	II
目錄	III
表目錄	V
圖目錄	VI
附錄目錄	IX
第一章 緒論	1
1.1　研究背景	1
1.2 研究目的	1
第二章 基本原理	3
2.1　低溫共燒陶瓷(LTCC)	3
2.2　微波介電材料	7
2.2.1　微波介電特性	11
2.3　卑金屬製程	12
2.4　低溫製程	14
2.5　氣氛燒結	16
第三章 實驗步驟與分析手法	17
3.1　實驗程序	17
3.2　基本性質與量測	19
3.2.1　密度量測	19
3.2.2　絕緣電阻(Insulation Resistance；IR)量測	19
3.2.3　介電常數與介電損失之量測	19
3.3　微觀分析	21
3.3.1　X-Ray繞射分析	21
3.3.2　SEM微結構分析	22
第四章 實驗結果分析與討論	23
4.1　試片初步檢測	23
4.1.1　還原氣氛對陶瓷體的影響	23
4.1.2　OM觀察	24
4.2　X-Ray繞射分析	27
4.2.1　LTCC介電材料之相結構分析	27
4.2.2　LTCC製程電極與介電材料之相定量分析	29
4.3　微觀分析	30
4.3.1　SEM微結構觀察及成份分析	30
4.3.1.1　EPMA定量分析	31
4.3.1.2　LTCC介電材料之微結構分析	32
4.4　電性分析	34
4.4.1　玻璃助燒劑對電性之影響	34

第五章 結論	68
第六章 文獻回顧	70
附錄 A	71
附錄 B	73
附錄C	78

表目錄
表2-1　HTCC與LTCC特點與優點之比較	4
表2-2　HTCC與LTCC機電特性之特點與優點之比較	5
表2-4　不同Ba2Ti9O20/ BaTi4O9比值之特性表	8
表2-3　常見之微波介電材料	9
表2-5　不同金屬之物理特性	13
表2-6　作為玻璃的主要原料及其功用	15
表4-1　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO比例玻璃助燒結劑添加後，經燒結處理之試片變化	37
表4-2　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO比例玻璃助燒結劑，第一種是固定B2O3/SiO2比，觀察變化BaO、ZnO添加比例，LTCC對陶瓷體相結構的影響，如：58及74玻璃；第二種方式則固定BaO/ZnO比，觀察變化B2O3、SiO2添加比例，LTCC對陶瓷體相結構的影響，如：59及61玻璃	38
表4-3　為不同玻璃添加於陶瓷體與銅電極之X-Ray分析表	39
表4-4　為不同玻璃添加於陶瓷體之銅電極完全移除之X-Ray分析表	39
表4-5  58、59、61、74玻璃在陶瓷體內經X-Ray繞射後之繞射強度	40
表4-6  58、59、61、74玻璃在陶瓷體內經X-Ray繞射後之繞射強度/RIR	41
表4-7  58、59、61、74玻璃在陶瓷體內經X-Ray繞射後之(繞射強度/RIR總和)×(各成份RIR)之值	42
表4-8  58、59、61、74玻璃在陶瓷體內經X-Ray繞射後之質量分數	43


圖目錄
圖2-1　低溫共燒陶瓷製作流程	6
圖2-2　積層陶瓷電容製作流程	6
圖2-3　微波頻段	10
圖2-4　BaO-TiO2之相圖	10
圖2-5　Ba-Ti-O系統之不同mol% TiO2電氣特性比較圖	11
圖2-6　積層陶瓷電容剖面圖	14
圖3-1　實驗流程圖	18
圖4-1　實體積層陶瓷電容	44
圖4-2　不同溫度、壓力下，Cu-O系統相變圖	45
圖4-3　不同溫度、壓力下，Ba-O系統相變圖	45
圖4-4　不同溫度、壓力下，B-O系統相變圖	46
圖4-5　不同溫度、壓力下，Si-O系統相變圖	46
圖4-6　試片之上視及剖面圖	47
圖4-7　以B2O3、SiO2、BaO相互比例做為考量，觀察顏色變化之區塊；(a)為顏色變化劇烈之區塊，(b)為顏色變化不明顯之區塊	48
圖4-8　 B2O3/SiO2比依序遞減，觀察BaO、ZnO對58、59、61、74試片	49
密度影響	49
圖4-9　 B2O3/SiO2比依序遞減，觀察BaO、ZnO對58、59、61、74試片	49
散逸因子之影響	49
圖4-10　 B2O3/SiO2比依序遞減，觀察BaO、ZnO對58、59、61、74試片	50
絕緣電阻之影響	50
圖4-11　 B2O3/SiO2比依序遞減，觀察BaO、ZnO對58、59、61、74試片	50
介電常數之影響	50
圖4-12　為陶瓷內添加玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後，銅電極之X-Ray分析圖	51
圖4-13　陶瓷內添加58玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後之X-Ray分析圖，其中(a) 為上層電極全部移除、(b) 為電極與陶瓷界面處	52
圖4-14　陶瓷內添加59玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後之X-Ray比較圖，其中(a) 為上層電極全部移除、(b) 為電極與陶瓷界面處	53
圖4-15　陶瓷內添加61玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後之X-Ray比較圖，其中(a) 為上層電極全部移除、(b) 為電極與陶瓷界面處	54
圖4-16　陶瓷內添加74玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後之X-Ray比較圖，其中(a) 為上層電極全部移除、(b) 為電極與陶瓷界面處	55
圖4-17　BaO-ZnO之相圖	56
圖4-18　試片之SEM，分別為電極、擴散層以及介電層	57
圖4-19　為陶瓷內添加玻璃58與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之擴散曲線	58
圖4-20　為陶瓷內添加玻璃59與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之擴散曲線	58
圖4-21　為陶瓷內添加玻璃61與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之擴散曲線	59
圖4-22　為陶瓷內添加玻璃74與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之擴散曲線	59
圖4-23　為四種不同玻璃添加於陶瓷體之銅擴散曲線	60
圖4-24　為陶瓷內添加58玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之SEM及EDS	61
圖4-25　為陶瓷內添加59玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之SEM及EDS	62
圖4-26　為陶瓷內添加74玻璃與銅電極於還原氣氛下燒結後，電極與陶瓷之SEM及EDS	63
圖4-27　SiO2- B2O3系統相圖	64
圖4-28　不同SiO2- B2O3玻璃配方對玻璃軟化點之比較	65
圖4-29　BaO、ZnO與BaCuO2對58、59、61、74試片之絕緣電阻(IR)影響程度	66
圖4-30　BaO、B2O3/SiO2與BaCuO2對58、59、61、74試片之密度影響程度	66
圖4-31　BaO、B2O3/SiO2與BaCuO2對58、59、61、74試片之介電常數影響程度	67
圖4-32　BaO、B2O3/SiO2與BaCuO2對58、59、61、74試片之散逸因子影響程度	67

附錄目錄
A-1　BaTi4O9之JCPDS卡	71
A-2　Ba2Ti9O20之JCPDS卡	72
B-1　經由D.O.E. ( Design Of Experiment )實驗設計法的玻璃重量百分比	73
B-2　經由D.O.E. ( Design Of Experiment )實驗設計法的玻璃重量百分比(2)	74
B-3　以B2O3、SiO2、BaO相互比例做為考量玻璃成分配比	75
B-4　BaO/ZnO之莫耳比	76
B-5　添加不同玻璃配方之陶瓷體共燒後試片之特性	77
C-1　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO玻璃比例對DF影響程度，其中(a)為玻璃之相關配方，(b)為DF與B2O3/SiO2關係曲線，(c) 為DF與BaO關係曲線，(d) 為DF與ZnO關係曲線	78
C-2　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO玻璃比例對IR影響程度，其中(a)為玻璃之相關配方，(b)為IR與B2O3/SiO2關係曲線，(c) 為IR與BaO關係曲線，(d) 為IR與ZnO關係曲線	79
C-3　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO玻璃比例對k影響程度，其中(a)為玻璃之相關配方，(b)為k與B2O3/SiO2關係曲線，(c) 為k與BaO關係曲線，(d) 為k與ZnO關係曲線	80
C-4　不同B2O3、SiO2、BaO、ZnO玻璃比例對density影響程度，其中(a)為玻璃之相關配方，(b)為density與B2O3/SiO2關係曲線，(c) 為density與BaO關係曲線，(d) 為density與ZnO關係曲線	81
C-5　分別為顏色變化劇烈 (59、57、58、96)試片之(a) 絕緣電阻(IR)、(b) 介電常數(k) 、 (c) 密度(Density g/cm3)及(d) 散逸因子(DF)之比較	82
C-6 分別為顏色無明顯變化(74、73、61、60)試片之(a) 絕緣電阻(IR)、(b) 介電常數(k) 、 (c) 密度(Density g/cm3)及(d) 散逸因子(DF)之比較	83

                                

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